北航新闻网9月26日电（通讯员 刘少佳）2024年9月25日，《Nature》杂志报道了北京航空航天大学郭林教授、刘利民教授研究团队和合作者在氮掺杂单原子层非晶碳可控合成上取得的最新进展：《Nitrogen-doped amorphous monolayer carbon》。该工作提出了一种利用纳米尺度二维限域模板进行小分子聚合的液相合成策略，成功制备了氮掺杂的单原子层非晶碳材料。这项研究解决了二维非晶材料合成领域的长期挑战，为二维非晶材料在材料科学、电子器件及其他前沿技术领域的应用开辟了新途径。北京航空航天大学博士生白秀辉、副研究员胡鹏飞、博士生张有玮、薛宇峰，中国科学院大学博士生李昂、李傲雯，国家纳米科学中心副研究员张光杰为共同第一作者，北京航空航天大学郭林教授、刘利民教授，国家纳米科学中心裘晓辉研究员，中国科学院大学周武教授，清华大学谷林教授为通讯作者，北京航空航天大学为第一单位。
1995年，诺贝尔物理学奖得主P. W. Anderson曾在《Science》撰文指出，非晶材料的本质和形成机理是凝聚态物理领域最深刻和有趣的问题。与晶体材料的周期性规则原子排列不同，非晶材料的无序结构使其性质难以预测和控制。早在1932年，芝加哥大学W.H. Zachariasen教授提出了“连续随机网络（Continuous random networks）”模型，利用二维网络结构来描述非晶材料的独特结构特征。1996年，美国科学院院士Steven G. Louie在Phys. Rev. B发表文章，预测二维非晶碳材料可能包含复杂的五元环和七元环结构。然而，如何精准地合成这类独特的单原子层非晶材料是一个挑战性课题。
图1. 氮掺杂单原子层非晶碳
在这项研究中，由北京航空航天大学郭林教授、刘利民教授研究团队及合作者等开创了一种全新的液相限域聚合方法。该方法通过层状模板的限域作用，抑制了分子聚合过程中的三维旋转和缠绕，使分子在二维平面内发生聚合，突破了吡咯单体在传统聚合中局限于α-C位点交联的限制，促进了β-C和N位点的交联聚合，构成平面网络结构，最终形成了五、六、七元环共存的二维非晶结构，成功在实验上验证了W. H. Zachariasen和Steven G. Louie提出的理论预测。利用低电压扫描透射电子显微镜技术，研究团队精确解析了碳原子和氮原子在二维非晶碳网络中的分布，确认了氮原子嵌入到五、六、七元环混合的二维拓扑网络中，氮掺杂浓度可达9%。光学和电学性质测试表明，该材料具有p型半导体特性，为研究原子掺杂对二维非晶碳材料的电子局域化现象的影响提供了理想的研究平台。
图2. 二维限域聚合新机制
研究团队还将这一普适性的合成策略成功应用于含其他杂原子的单层非晶碳材料的制备，包括聚咔唑（PCZ）和聚噻吩（PTH）等。该项工作在二维聚合物限域合成领域迈出了重要一步，为未来开发性能优越的二维非晶材料提供了新的研究方向。这类材料在电子器件、储能、催化等领域具有潜在的应用前景。
图3. 普适性合成策略制备（a）单层聚噻吩和（b）单层聚咔唑
该工作得到了国家自然科学基金重点项目、国家重点研发计划、中国科学院战略性先导科技专项（B类）、北京高校卓越青年科学家计划、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队项目和中国科学院大学电子显微学实验室等的支持。衷心感谢清华大学李亚栋院士对该工作给与的建议和指导帮助。
附：北航作者简介
通讯作者
郭林，北京航空航天大学化学学院教授、博导，国家高层次人才、国务院政府特殊津贴、北京市优秀教师、宝钢优秀教师奖获得者；英国皇家化学会会士、中国化学会会士。长期从事纳米材料研究，致力于无机微纳米材料的结构设计与性能调控，发展了多种可控制备微纳米材料的新方法，揭示了相应的形成机理，总结了微结构与内在性能间的内在规律；在国际上率先开展无机非晶微纳米材料的形貌调控及性能研究，探索了其在储能、催化、力学方面的应用，取得了一些十分有意义的原创性成果。先后承担国家重点研发计划等多项课题。在Science、Nature, Nat. Mater., Nat. Catal., Chem. Rev., PNAS, JACS等国际刊物发表SCI收录论文420余篇，引用25000余次，连续多年入选科睿唯安和爱思唯尔高被引学者；授权国家发明专利40余项。受Wiley出版社邀请独立撰写英文学术专著《Amorphous Nanomaterials》并获优秀作者奖。荣获国家自然科学二等奖（2013）、教育部自然科学一等奖（2010）、Dalton Horizon Prize（2024）、全国优秀教师（2024）、宝钢优秀教师奖（2013）、北京市有突出贡献的科学、技术、管理人才（2016）、北京市优秀教师（2017）等荣誉奖励。
刘利民，北京航空航天大学物理学院教授、博导，国家高层次人才、海外高层次青年人才、英国皇家协会牛顿基金获得者、中国材料协会计算材料学分会副秘书长、国际电化学协会委员。长期致力于材料科学领域的研究，尤其在低维纳米材料的计算模拟与设计方面卓有建树。他的发展性研究工作涵盖了纳米材料的性能调控、界面调控与能源材料的创新设计。在Nature、Nat. Photo., Nat. Catal., Nat. Ener., Nat. Mater., Nat. Nanotech.等国际刊物发表SCI收录论文两百余篇，他引过万，连续十年入选爱思唯尔中国高被引学者，对纳米材料领域的理论与应用研究产生了重要影响，获得省部级奖项。
第一作者
白秀辉，北航化学学院2018级博士研究生。主要从事非晶碳基材料的制备及性能研究。
胡鹏飞，北航航空发动机研究院副研究员。北航应用化学本科、材料科学与工程博士，师从郭林教授。主要从事功能性微纳米材料的精准调控、结构表征与特性研究等方面的研究工作，在Nature, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Chem等期刊发表SCI论文20余篇。入选“博新计划”，“北航青年拔尖人才支持计划”等。
张有玮，北航化学学院2012级博士研究生。主要从事功能二维材料的应用及航天器功能涂层材料的研究。
薛宇峰，北航物理学院2021级博士研究生。主要从事过渡金属氧化物的第一性原理研究。
论文原文链接：https://doi.org/10.1038/s41586-024-07958-0
