二维杂化钙钛矿中由对称性破缺诱导的自旋轨道劈裂，是构筑新型自旋电子学与圆偏振光电器件的物理基础。传统的第一性原理计算耗时费力，成为高通量筛选材料的瓶颈。北航物理学院赵润东课题组将深度学习与Rashba/Dresselhaus型自旋轨道耦合原理相结合，构建了一套可精准预测二维钙钛矿自旋劈裂的神经网络模型。该模型能以几乎100%的准确率定性判断体系是否存在显著劈裂，以及低于5 meV的绝对误差定量预测其大小和位置。研究结果发表于计算材料学著名期刊npj Computational Materials(Prediction of frontier band spin splitting in 2D perovskites via deep neural networks, npj Comput. Mater. 2025, 11:357)。物理学院21级本科生梁德杨为第一作者，23级博士生潘政为共同第一作者。
二维有机-无机杂化钙钛矿（2D HOIPs）结构中，无机骨架（如[PbX6]4-八面体层）被有机阳离子分隔，而当结构中引入手性有机阳离子致使无机层产生结构畸变时，可能会打破空间反演对称性。在强自旋轨道耦合（SOC，源于Pb、I等重元素）的共同作用下，能带电子将发生自旋劈裂，即Rashba/Dresselhaus（及其混合）效应。这是实现圆偏振光探测与发射、自旋输运等功能的微观机制。
理解“结构-性质”关系是设计相关新材料的关键，问题在于：①计算成本高，对包含数百原子的杂化钙钛矿进行精确的DFT+SOC计算时通常资源消耗巨大；②描述符复杂，——结构畸变模式繁多，如何提取有效、简洁的几何描述符始终是一大挑战。
研究团队指出，二维无机层面内的结构畸变才是主导前线自旋劈裂的优先因素。基于此，摒弃了常规模式下复杂且会带来维度灾难的三维结构描述符，仅提取与面内金属和卤素原子相关的20个几何特征作为输入构建双通道卷积神经网络，即可达到良好效果。这一降维操作极大地简化了问题，为高效机器学习方法应用于类似结构奠定了基础。
以Cs2PbBr4模型为例，预测所得最大自旋劈裂值与精确计算值的Pearson相关系数高达0.996，平均相对误差（MRE）仅3.6%，平均绝对误差（MAE）小于5 meV。其性能显著优于著名的晶体图卷积神经网络（CGCNN），后者在相同任务上的误差是本文模型的三倍，且对部分体系易失效。
以一个实用的5 meV为阈值，模型在从HybridD3数据库中挑选的34个真实二维杂化钙钛矿上，100%准确地识别出所有5个具有显著自旋劈裂的材料和29个无劈裂的体系。
该项工作的价值不仅在于其在描述符构建中的创新，更在于其强大的实用性和低计算消耗。综合来看，训练一个可靠的模型仅需相当于约625次DFT单点计算（经对称性扩增后等效于5000个数据点）的成本，甚至低于对单个HOIP结构进行一次普通结构优化的计算量。
研究旨在为实验化学家和材料学家，特别是那些无途径进行精确第一性原理计算的研究人员提供一个零门槛、高通量的材料筛选工具。未来，该框架可进一步扩展至多层钙钛矿、其它二维材料体系，或将预测目标转换为圆二色谱（CD）强度等实验可观测量。
研究得到国家重点研发计划，国家自然科学基金面上、重大项目，中央高校基本科研业务费，国家青年海外人才计划支持。
全文链接：https://doi.org/10.1038/s41524-025-01844-7
