交错磁性（altermagnetism）是近年来凝聚态物理与自旋电子学领域备受关注的新型磁有序形态。与传统共线反铁磁体不同，交错磁体中方向相反的自旋子晶格通过特定的旋转或镜面对称操作相互关联，使体系在净磁化为零的同时，具有依赖电子动量的非相对论性自旋劈裂。这一特征为自旋流产生、自旋筛选及电荷-自旋转换等功能提供了新的物理基础。然而，寻找具有明确磁结构的交错磁性材料，并进一步揭示其与电荷、晶格及电子关联之间的耦合作用，仍是该领域的重要研究方向。
近日，北京航空航天大学物理学院金文涛教授团队发挥中子散射实验技术优势，联合北航杭州国际创新研究院刘艺教授、浙江大学曹光旱教授等合作者，在《Journal of the American Chemical Society》（JACS）发表题为“Altermagnetism and Room-Temperature Metal-to-Insulator Transition in CsCr2S2O”（原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c17601）的研究论文。该研究报道了一种新合成的 1221 型铬基交错磁性材料 CsCr₂S₂O，其晶体结构由 Cr₂S₂O 功能层与 Cs 间隔层交替堆垛而成，展现出十分丰富的电子态与磁性演化行为。
金文涛团队依托中国散裂中子源通用粉末衍射谱仪（GPPD）开展了变温中子粉末衍射实验（图1（a）），厘清了该材料的微观磁结构，为证实体相交错磁性提供重要实验证据：材料在 326K 以下建立C型反铁磁长程序。结合中子衍射实验结果、自旋空间对称性分析以及第一性原理电子结构计算，证实该 C 型反铁磁构型可以实现体相交错磁性，具有d波形式的动量依赖自旋劈裂。
图1：（a）变温中子粉末衍射数据与磁结构拟合结果，5 K 下可观测到不等幅磁矩对应的磁调制衍射峰（插图）；（b）不同温度区间晶体和磁结构性质汇总
继续降温至 305 K 时，CsCr₂S₂O 发生显著的金属-绝缘体转变，电阻率在转变温度处急剧抬升，低温下体系打开输运能隙。尤为重要的是，尽管材料的导电输运行为、晶体对称性均发生改变，中子衍射证实：尽管金属‑绝缘体相变后晶体发生结构畸变，Cr 离子C型反铁磁构型得以保留，相变前后均满足交错磁性所需的自旋空间对称性条件，理论计算也表明其自旋劈裂特征在金属‑绝缘体相变过程中得到保留。因此，该材料实现了从高温顺磁坏金属态，到交错磁性金属态，再到交错磁性绝缘态的连续降温演化（图1（b））。
基于变温单晶X射线衍射、中子粉末衍射和理论计算研究，结果表明，该金属-绝缘体转变伴随着晶格调制，并出现电荷分化及不等幅磁矩调制。中子衍射在低温绝缘相下直接观测到 Cr1、Cr2不等幅磁矩所产生的磁调制峰（图1（a）插图）。绝缘能隙的形成源于晶格畸变、磁有序与电子关联的协同作用，具有类似磁铁矿Fe3O4 中Verwey转变的物理特征。这一结果展示了交错磁性背景下电荷、晶格和自旋自由度之间的紧密耦合，为理解复杂关联电子态提供了新的实验依据。
该项工作拓展了交错磁性材料研究体系，首次在同一材料中将室温附近金属‑绝缘体转变与体相交错磁性相结合，搭建起研究交错磁性与集体电子态相互作用的理想实验平台。材料在金属态、绝缘态下均可维持交错磁性特征，为后续开展外场调控、自旋输运研究，研发新型自旋开关、存储器件奠定重要的材料基础与物理依据。
北航杭州国际创新研究院刘艺教授、北航物理学院金文涛教授、浙江大学曹光旱教授为本论文的共同通讯作者。刘艺教授、杭州师范大学徐陈超副教授、鲍金科副教授、中科院工程物理研究所吕柏江博士与北航物理学院博士生高梓航为本论文的共同第一作者。合作单位还包括浙江工业大学、香港科技大学、散裂中子源科学中心等。本研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目资助。
论文链接：
https://doi.org/10.1021/jacs.6c17601
